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煙塵是燃煤和工業生(shēng)產過程中排放出來的固(gù)體顆粒物。它(tā)的主要成分是無機氧化(huà)物和未完全燃燒的炭顆粒。煙塵排入大氣後不僅汙(wū)染環境,吸入時會(huì)引起嚴重的呼吸係統疾病,如哮喘、支氣管炎和肺癌(ái)等,其中尤以細顆(kē)粒(lì)物 (尺寸小於(yú) 2.5μm)危(wēi)害最重。煙塵中的煙灰主要來源於柴油機動(dòng)車排(pái)放。煙灰的催化氧化是一類典型的固(炭煙顆粒)-固( 催化劑)-氣(O2)多相複雜(zá)催化反(fǎn)應。

因此,煙灰氧化的催化活性取決於兩個因素:煙灰和催化劑的接觸效率、催化材料的本征(zhēng)氧化活性。用於煙灰催化氧化消(xiāo)除(chú)的催化劑主要可分為氧化物和貴金屬催化劑。將催化劑構築成多(duō)孔結構,尤其是大孔結構能有效地增大煙灰和催化(huà)劑的接觸效率,進而大大提(tí)高其催化活性。
金屬氧化物催化劑具有較好的(de)催化活(huó)性且成本較(jiào)低,是應用於炭煙顆粒物催(cuī)化燃燒的常用催化劑。過渡金屬氧化物具有較強的氧化還原能力,非常(cháng)適合於炭(tàn)煙燃燒這類(lèi)深度氧化反應。在過渡金屬元素中,Cu、Co、Cr 和(hé) Mn 氧化物對炭煙的催化燃燒具有較高的催化活性(xìng) 。雙組分及多組分複合氧化物催化劑之間(jiān)由(yóu)於存在(zài)結構和電子調變等相互作用,催化活性比相應的單一氧(yǎng)化物要高,此外複合金屬(shǔ)氧化物通(tōng)常具有更(gèng)好的熱(rè)穩定性,因此廣受關注。Zhao 等采用膠體模板法以聚甲基丙烯酸甲醋為大孔模(mó)板劑(jì),製備出的具有三維有序(xù)大孔結構的不同鈰鎬比的Ce1-xZrxO2複合氧化物用於炭煙燃燒,發(fā)現 Ce1-xZrxO2固溶體(tǐ)對炭煙燃燒的催化活性隨著 Ce/Zr比的改變而改變,其中當 Zr 含量x =0.3 時,Ce0.7Zr0.3O2對炭煙(yān)催化(huà)燃燒的(de)活性最高。
Zr 離子的摻入可以產生結構(gòu)缺陷、增加氧空位,促進催化劑表麵氧(yǎng)的流動性,有利於吸附氧的解離。此外,Pr 的(de)摻入可以在一定程度上抑製Ce-Zr固溶體中 Ce4+的還原,因此大大提高催化劑對炭煙催(cuī)化燃(rán)燒的穩定性。三維有序大孔結構的 Co摻雜的 LaCoxFe1-xO3催化劑表(biǎo)現出比納米顆粒催化劑更高的炭煙顆(kē)粒催化燃(rán)燒活性。其中 x = 0.3 時(shí)的複合氧化物催化劑(jì)表現出最高的催化活性,其 T10、T50、T90和Smco2分別是 256℃、397℃、436℃和(hé) 99.7%。此外,向三(sān)維有序大孔結構的 LaCoO3中摻雜 K 離子能進一步促進其(qí)氧化還原性能,從而比LaCoO3催化劑表現出更優異(yì)的催化炭煙(yān)顆粒(lì)燃(rán)燒性能。
其中,La0.9k0.1CoO3催化(huà)劑表現出(chū)最高的(de)催化活性,T50和Smco2分別為 378℃和99.8 %。
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