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Stable Cu Catalysts Supported by Two-dimensional SiO2 with Strong Metal–Support Interaction
發布時間:2022-02-24    瀏覽量:3891

1. 文章信息

標題:Stable Cu Catalysts Supported by Two-dimensional SiO2 with Strong Metal–Support Interaction

利(lì)用二維的二氧(yǎng)化矽納米片構建強金屬-載體相互作用穩定銅顆粒

頁碼:2104972,DOI:10.1002/advs.202104972

2. 文章鏈接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104972

3. 期刊信(xìn)息

期刊名:Advanced Science

ISSN:2198-3844

2020年影響因子:16.806

分(fèn)區信息:中科院1區(qū)Top;JCR分區(Q1)

涉及研究方向:材料科(kē)學

4. 作者信息:第(dì)一(yī)作者是浙江大學材料科(kē)學與工程學院博士生王勝華和清華大學化工係博士後馮凱。通訊作者為浙江大學矽材(cái)料國家重點實驗室孫威研究員以及清華大學化工係顏彬航(háng)副教授。


5. 正文實驗部分寫了設備名稱如(rú)下:Flow reactor studies for CO2 hydrogenation under atmospheric pressure were carried out in a quartz tube reactor (CELGPPCM, Beijing China Education AU-LIGHT Co., Ltd., Figure S13, Supporting Information). Supporting information裏Figure S13放了(le)CEL-GPPCM流動相反應器(qì)的照片。


文(wén)章簡介(非原(yuán)創):

   很多(duō)銅基催(cuī)化劑的高溫穩定(dìng)性不高,限製了它們的(de)實際應用。由於載體的高豐度、低成本和成熟的(de)製備工藝,Cu/SiO2基催化劑是眾多銅基催化劑(jì)中最受矚目的一種。之前已報(bào)道的穩定性(xìng)優良的Cu/SiO2基催化劑的製備方法涉及(jí)腐蝕(shí)性

氨氣(qì)的蒸發、pH的精細調控以及表麵活性劑的使用,且這些催化劑的(de)使用溫度大多低於350℃,它們在更高(gāo)溫度下的穩(wěn)定性(xìng)依(yī)然是個未知數。因而開發低成本、易加工的具有高溫穩定性的Cu/SiO2催化劑依然(rán)是個難點。

浙江大學材料學院矽材料國家重點實驗室孫威和合作者針對這一問題利用二維(wéi)矽構建了一種耐高(gāo)溫的Cu/2DSiO2催化劑:通過CuCl2乙醇溶液對CaSi2進行剝離,原位生成了矽納米片包夾銅顆粒的結構。通過(guò)對該結構進行煆燒,更是能在銅顆粒表麵形成一層氧化(huà)膜(mó),大大提(tí)高(gāo)了其熱穩定性。該Cu/2DSiO2催化劑在500℃的逆水煤氣變換(RWGS)反應中連續工作54小(xiǎo)時活性都沒有下降。調整(zhěng)空速和反應氣氛可以進一(yī)步(bù)提高活性,達到(dào)近40%的轉化率或每小時(shí)幾個摩爾每克銅的(de)活性。相關結果發表在Advanced Science上。

由CuCl2與CaSi2反(fǎn)應得到的(de)Cu/2DSiO2催化劑(jì)可以形成包夾結構以及(jí)單質Cu和單質Si的(de)界麵,使得(dé)它們在後續的高溫氧化過程(chéng)中更容易發(fā)生締合,形成強金屬-載體相互作用,從而(ér)大大提高了它們的高溫(wēn)穩定性。而在二維矽上浸漬Cu前驅體得到的Cuim/2DSiO2基催化劑由於一部(bù)分(fèn)銅不能(néng)處於矽納米片層間,從而(ér)就失去了包夾結構的限域作用(yòng),這部分銅在高溫下(xià)發生了團聚,催化劑(jì)的穩定性下降。而在普通SiO2上浸漬Cu前驅體得到的Cuim/SiO2基催化劑由於完全失去了包夾結構,所有的銅均處於載體的(de)外表麵(miàn),從而在高溫下發生了很(hěn)嚴重的團聚,活性下降迅速。相信這個工作也可以為其它高溫穩定的金屬/2DSiO2基催化(huà)劑的(de)設計提供一些參考(kǎo)。文章DOI : 10.1002/advs.202104972,原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104972  




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