1. 文章信息（xī）

標題：Efficient benzaldehyde photosynthesis coupling photocatalytic hydrogen evolution            

中文標（biāo）題： 有效光合成苯甲醛耦合光催化析氫

頁（yè）碼：52-60   

DOI：10.1016/j.jechem.2021.07.017

2. 文（wén）章鏈接

https://doi.org/10.1016/j.jechem.2021.07.017

3. 期（qī）刊信息

期刊名：Journal of Energy Chemistry         

ISSN：2095-4956       

2021年影響因子9.676   （2022年影響（xiǎng）因子：13.599）  

分區信息：中科（kē）院一區TOP          

涉及研究方向：綜合性期（qī）刊          

4. 作者信（xìn）息：第一作者是 華東師範大學羅娟娟 。通訊（xùn）作者為（wéi）  中國科學（xué）院上海矽酸鹽研究所施劍（jiàn）林院士、華東師範大學陳立（lì）鬆副教授。

5. 光源型號：CEL-HXF300E7

光功率計型號：CEL-NP2000

文章簡介：

為應對嚴峻的（de）能源和環境危機，各（gè）國（guó）不斷（duàn）加大開發清潔和可再生能源的力度。氫氣(H2)作為（wéi）一種能（néng）量密度高、最有發展前景的可再生綠色能源引起了廣泛關注。然而，迄今為止，傳統的蒸汽甲烷重整製氫仍是（shì）製氫的主要方式，這導致了巨大的能源消耗和嚴重的溫室氣（qì）體排放。自1972年Fujishima和Honda首次報道（dào）在TiO2電極上光（guāng）電化學分解水以來，光催化水裂解製氫一直被認為是將太陽能轉化為化學能的潛在方法之一。然而，析氧反應(OER)動力學遲緩是水裂解的另一種半反（fǎn）應，已成為光催化水裂解商業化應用的最大障礙之（zhī）一（yī）。同時（shí），O2價值較低，在光催化水裂解過程中不（bú）可避免地會混入H2，存在潛在的爆炸風險和分離困難問題。

為了克服這些，犧牲試劑如乳酸、抗壞血酸、三乙醇胺、甲醇、甘油、乙醇和Na2SO3/Na2S被用來抑製（zhì）OER，通過消耗光產（chǎn）生的空（kōng）穴並（bìng）加速H2的產生，在此（cǐ）過程中這些犧牲劑被氧化。遺憾的是，這樣（yàng）的策略會大大增加（jiā）製（zhì）氫的總成本，並（bìng）不能充分利用光生（shēng）空穴的氧化能（néng）力。綜上所述，尋找促（cù）進析氫反應(HER)的新策略具有重要意義（yì）。

光合成是一種傳統的利用可（kě）再生太陽能作（zuò）為能源的方法（fǎ），具有光能直接轉化為化學（xué）能、反應路徑短、不受（shòu）苛刻的反（fǎn）應條件和有機試劑的影響等優點。為在溫和（hé）的反應條件下合成藥物、精細化學品和高附加值產品提供了一條綠色、清潔的途（tú）徑。選擇性氧化是繼聚合反應後的第（dì）二大工業工藝，占化學工業總產量的30%，近年來在光合成領域引起（qǐ）了（le）廣泛關（guān）注。在眾多的選擇性（xìng）氧化反應（yīng）中，芳香醇轉化（huà）為相應的醛被認為是最重（chóng）要的官能團轉化過程之一。此外，醛是一種高（gāo）價值的中間體，用於（yú）有機合成廣泛的化（huà）學物質，如（rú）糖（táng）果香精、染料、香水和藥（yào）物。

傳統的醛類合成需要化學計量氧化劑，如鉻（gè）酸鹽（yán）、高（gāo）錳酸鹽等，具（jù）有劇毒、強腐蝕性，造成嚴重的環境問題。並極大地阻（zǔ）止了它們的大（dà）規模應用。然而，大多數（shù）基於光催化材料的醛的光催化合成，盡管（guǎn）比傳統的合成方法更加環保（bǎo），但（dàn）都是（shì）在有機溶劑中操（cāo）作或在以氧氣作為一種溫和氧（yǎng）化劑存在的情況下進行的，因（yīn）此仍然存在光生電子還原能力浪費，環（huán）境不友好和效率低下的問題。

因（yīn）此，采用無氧化劑(或無O2)光合成的方（fāng）法在水介（jiè）質（zhì）中氧化芳香醇選擇性合（hé）成芳香醛將是最理想（xiǎng）的環保工（gōng）藝，具有重要意義。在該（gāi）策（cè）略中，芳香（xiāng）醇氧化製（zhì）取有價值（zhí）化學品的過（guò）程不是簡單的犧牲劑消耗，而是以高（gāo）效氧化（huà）製取有價值化學品為主，並與製氫（qīng）結合，盡管（guǎn）有眾多優（yōu）點但這仍然是一個巨大的挑戰

一種（zhǒng）高（gāo）性能的光催化（huà）氧化芳香醇並促進產（chǎn）氫的光催（cuī）化劑是上述策略的前提。本文采用兩步水熱法合成了一種高效的非貴金屬雙功能光（guāng）催化劑，NiS納米顆粒修（xiū）飾CdS納米（mǐ）棒複合材料（liào）(NiS/CdS)。該催（cuī）化劑對在水溶液和無氧氣氛圍下光合成苯甲醛同時（shí）促（cù）進產氫具有高效的活性，這歸因於NiS和CdS間的協同作用。

最優的光催化30% NiS/CdS在（zài）可見光照射下有顯著的光催化產氫速率和苯甲醛合（hé）成速率分別為207.8μmol h-1, 163.8μmol h-1，比單獨硫化鎘性能高139和950倍。該研究極大地利用光（guāng）產生的空穴和（hé）電子用於生產高附加值精細化學物質和氫氣，因此在綠色可再生能源技術的發展及光催化合成領域中具（jù）有重要的意（yì）義。