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1.文章(zhāng)信息
標題: Construction of S-scheme Co3O4/g-C3N4 heterojunctions with boosted photocatalytic H2 production performance
中文標題: 構築S型Co3O4/g-C3N4異質結以增強光催化產氫性能
頁碼: 102838
DOI: 10.1016/j.surfin.2023.102838
2. 文章鏈接
https://doi.org/10.1016/j.surfin.2023.102838
3. 期刊信息
期刊名: Surfaces and Interfaces
ISSN: 2468-0230
2022年影響因子: 6.14
分區信息: JCR分區(Q1),中科院(yuàn)2區
涉及研究方向: 材料科學
4. 作者信息:第(dì)一作者是 四川輕化(huà)工大學,許正東 。通訊作者為 四川(chuān)輕化工大學鍾俊波教授和(hé)李敏(mǐn)嬌教授。
5.光反應(yīng)儀型號:CEL-PEAM-D6;氣相色譜(pǔ)型號:GC7920

文章簡介:
人們普遍認為采(cǎi)用環境兼容和可再生能源轉換的方案是長期可持續發展的最佳選擇。在緩解(jiě)能源危(wēi)機的眾多能源中,氫能(néng)因其存儲、運輸方便、能量密度高等諸(zhū)多(duō)優勢而被人們普遍接受。目前,大多數製氫技(jì)術(shù)仍依賴於化石能源消耗。因此,如何加速製氫方案轉型的挑戰具有非凡的意義。利用太陽能光催化裂解水產生(shēng)氫氣是最理想的方(fāng)法之一(yī),因為(wéi)太(tài)陽能(néng)是取之不盡、無汙染的。光催(cuī)化(huà)法製(zhì)備氫氣的純度高,可直接利用。此外,光催化技術也被廣泛應用於環境(jìng)汙染(rǎn)物的清除,如降(jiàng)解微(wēi)生物難以解毒的有機染料、有機氟化物和(hé)抗生素,以及重金屬的解毒。然而(ér),光催化技術的核(hé)心是光催(cuī)化劑,因此設計一種高效穩(wěn)定的光催化劑來減少生態(tài)破壞是必不可少的。
為(wéi)了實現這一目標,研究人員探索了大量的光催化劑,並對其在實際應用中的可行性進行了研究和驗證。在所有的光催化(huà)劑中,g-C3N4因其獨特的石墨狀二維層狀結構而引起了研究人員的最大興趣。根據最近的報道,g-C3N4中(zhōng)的C和N原子是通過共價鍵結合的,類似於苯環的六邊形蜂窩結構。環與N原子相連,通過氫鍵層層疊加形成塊狀結(jié)構,使g-C3N4具有穩定的物理(lǐ)化學性質。同時,g-C3N4成本低、製(zhì)備工藝(yì)簡單、無毒、帶隙合適等諸多優點,使g-C3N4成為太陽能光催化技(jì)術(shù)發展中很有前途的材(cái)料。而g-C3N4作(zuò)為單一光催(cuī)化劑,由(yóu)於比表麵積小(xiǎo),光誘(yòu)導載體分離(lí)轉(zhuǎn)移緩慢,光催化活性較低。
因此,為(wéi)了滿足(zú)實際(jì)應用(yòng),探索和嚐試了多種方法來進一步改(gǎi)善g-C3N4的光催化性能,其中主要方法(fǎ)包括原子摻雜、貴金屬沉(chén)積、形(xíng)態調控和缺(quē)陷構造。其中,引入缺陷被證明是(shì)提(tí)高純g-C3N4活性的(de)一種可靠方法。缺陷(xiàn)g-C3N4的研究是(shì)近年來光催化領(lǐng)域的一個熱點。缺陷可(kě)以在光催化劑本體或(huò)表麵引入。其中,表麵空位作為缺陷之一可以捕獲電子,促進(jìn)光生電子在界(jiè)麵上(shàng)的轉移。
同時,這些表麵原子逸出後的位點也可以作(zuò)為反應位點,大大增強了對目(mù)標(biāo)物的吸收,拓寬了光響應範圍。例如,張(zhāng)教授的研究團(tuán)隊製備了表麵具有豐富碳缺陷的超薄氮化碳,該材料可以實現強(qiáng)吸附和激活二氮分子。碳缺陷加速了體與表麵的光生(shēng)電荷分離,從而在可見光照(zhào)射下表現出更高的光催化固氮(dàn)活性。此外,空位(wèi)還(hái)會影響目標汙染物的吸附性能,從而影響目標汙染物的配位結構和電子態。更重要的是,空位的位置(zhì)、結構和濃度是影響光催化性能的重要因素。
在g-C3N4中引入空位的方法有很多,如在(zài)還(hái)原氣氛中焙燒、形態(tài)控(kòng)製和構(gòu)建(jiàn)異質結。但這(zhè)些方法(fǎ)都存在經濟成(chéng)本高、流程複雜等固有缺點。因此(cǐ),製(zhì)定一個簡單的辦法來建造空(kōng)缺是(shì)一項重要的挑戰。
在本(běn)工作中,通過不同濃度的NaBH4溶(róng)液對(duì)g-C3N4進行表麵處理,引(yǐn)入碳空位,提高可見光驅動(dòng)的光催化還原性能。采用多種表征方法對處理後的光催化劑的晶體性(xìng)質、微觀(guān)形貌和表麵狀態進行了研究和分析。通過光譜(pǔ)測量和理論計算,探(tàn)討了碳空位對g-C3N4光學性質(zhì)的影響。用可見光驅動誘導水裂解(jiě)法(fǎ)對樣品的光催化效率進行了評價,並進行了產氫和(hé)Cr(VI)還(hái)原實驗。以3NBCN為代表製備的光催化劑,通過4次光催化產氫循環實驗,探討了NaBH4處理後g-C3N4的穩定性。結果表(biǎo)明,碳空位能顯著促進(jìn)光生載流子的分離和遷移,擴大整體光吸收和利用,從(cóng)而提(tí)高光催化性(xìng)能。最後(hòu),基於所(suǒ)有測試結果,探討了光催化性(xìng)能增強的機理。這項工作開發了一個(gè)實用的(de)策略,以提高g-C3N4的光催(cuī)化性能。
