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1.文章信息
標題: Construction of S-scheme Co3O4/g-C3N4 heterojunctions with boosted photocatalytic H2 production performance
中文標題: 構築S型Co3O4/g-C3N4異(yì)質結以增強光催(cuī)化產氫性能
頁碼: 102838
DOI: 10.1016/j.surfin.2023.102838
2. 文章鏈接
https://doi.org/10.1016/j.surfin.2023.102838
3. 期刊信息
期刊名: Surfaces and Interfaces
ISSN: 2468-0230
2022年影響因子: 6.14
分(fèn)區(qū)信息: JCR分區(Q1),中科院2區
涉及研究(jiū)方向: 材料科學
4. 作者信息:第一(yī)作者是 四川輕化工大學,許正東 。通訊作者為 四川輕化工大學鍾俊波教授和李敏嬌教授。
5.光反應儀型號:CEL-PEAM-D6;氣相色譜型號:GC7920

文章簡介:
人們普遍認為采用環境兼容和可再生能源轉(zhuǎn)換的方案是長期可持(chí)續發展的最佳選擇。在緩解能源危機的眾多能源中,氫能因其存儲、運輸(shū)方便(biàn)、能量密度高等諸多優勢而被人(rén)們普遍接受。目前,大多數製(zhì)氫技術仍依賴於化石能源消耗。因此,如何加速製氫方案轉(zhuǎn)型的挑(tiāo)戰具有非(fēi)凡的(de)意義。利用太陽(yáng)能光催化裂解水產(chǎn)生氫氣是(shì)最理想的方法之一,因為太陽能是取之不盡、無汙染(rǎn)的。光催化(huà)法製(zhì)備氫氣的純(chún)度(dù)高,可直接利用。此外,光催化技術也被廣泛應用於環境汙染(rǎn)物(wù)的清除,如降解微生物難以解毒的有機染(rǎn)料、有機氟化物和抗生素,以及重金(jīn)屬的解毒(dú)。然而,光催(cuī)化技術的核心是光催化劑,因此設計一(yī)種高效穩定的光催化劑來減少生態破(pò)壞是必不可少的(de)。
為了實現這一目標,研究人員探索了大量(liàng)的(de)光催化劑,並對其在實際(jì)應用中的可行性進行了研究和驗證(zhèng)。在(zài)所有的光(guāng)催(cuī)化劑(jì)中,g-C3N4因其獨特(tè)的石墨狀二維層狀(zhuàng)結構而引起了研究人員的(de)最大興趣。根(gēn)據最近的報道,g-C3N4中的C和N原子是通過共價鍵結合的,類似(sì)於苯環的六邊形蜂窩結構。環(huán)與N原子相連(lián),通過氫鍵層層疊加形成塊狀結構,使g-C3N4具有穩定的物理(lǐ)化學性質(zhì)。同時,g-C3N4成本低(dī)、製備工藝簡(jiǎn)單、無毒、帶隙合適等諸多優點,使g-C3N4成為太陽能光催化技術發展(zhǎn)中很有前途的材料。而g-C3N4作為單一光催化劑,由於比表麵積小,光誘(yòu)導載體分離轉移(yí)緩慢,光催化活性較(jiào)低。
因此(cǐ),為了(le)滿足實際應用,探索和嚐試了多種方法來進一(yī)步改善g-C3N4的光催化性能(néng),其中主要(yào)方法(fǎ)包括原子摻雜、貴金屬沉積、形態調控和缺陷構造。其中,引入缺陷被證明是提高純g-C3N4活性的一種可靠方法。缺陷g-C3N4的研究是近年來光催化(huà)領域的一個熱點。缺陷可以(yǐ)在(zài)光催化劑本(běn)體或表麵引入。其中,表(biǎo)麵空位作為缺陷之一可以(yǐ)捕獲電(diàn)子,促進光生電子在界麵上的轉移。
同時,這些表麵原子(zǐ)逸出後的位點也可(kě)以作為反應位點,大大增(zēng)強了對目標物的吸(xī)收,拓寬了光響應範圍。例如,張教授的研(yán)究團隊製(zhì)備了表麵具有豐(fēng)富碳缺陷的超薄氮化碳,該材料可以實現強吸附(fù)和(hé)激活二氮分子。碳缺陷(xiàn)加速了體與表麵的光生電荷分離,從而在可見光照射下(xià)表現出更高的光催化固(gù)氮活性。此外(wài),空位還會影響目標汙染物的吸附性(xìng)能,從而影響目標(biāo)汙染物的配位結構和電子態。更(gèng)重要的是,空位的(de)位置、結構和濃度是影(yǐng)響光催化性能的重要因素。
在g-C3N4中引入空位的方法(fǎ)有很多,如在還原氣氛中焙燒、形態控製和構建異(yì)質(zhì)結(jié)。但這些方法都存在經濟成本(běn)高、流程複雜等固(gù)有缺點。因此,製定一個簡單的辦法來建造(zào)空缺是一項重要的挑戰。
在本工作中,通(tōng)過不同濃(nóng)度的NaBH4溶液對g-C3N4進行表麵處理,引入碳空位,提高可見光驅動的光催化還原(yuán)性(xìng)能。采用多種表(biǎo)征方法對處理後的光催化劑(jì)的晶體性質、微觀形貌和表麵狀態進行了研究和分(fèn)析。通過光譜測量和理論計算,探討了碳空位對g-C3N4光學性質(zhì)的影響。用可見光驅動誘導水裂解法對樣(yàng)品的光催(cuī)化(huà)效率進行了評(píng)價,並進行了產氫和Cr(VI)還原實驗。以3NBCN為代表製備的光催化劑,通過4次光催化產(chǎn)氫循環實驗,探討了NaBH4處理後g-C3N4的穩定性。結(jié)果表明,碳空位能顯著促進光(guāng)生載流子的(de)分離和遷移,擴大整體光吸收和利用,從而提高光催化性能。最後,基於所有測試結果,探討了光催化性能增強的機理(lǐ)。這(zhè)項工作開發了一個實用的策略,以提高g-C3N4的光催化性能。
