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構築S型(xíng)Co3O4/g-C3N4異質結以增強光催(cuī)化產氫性能
發布時(shí)間:2023-05-27    瀏覽量:2042

1.文章信息

標題:   Construction of S-scheme Co3O4/g-C3N4 heterojunctions with boosted photocatalytic H2 production performance          

中文(wén)標題:     構築S型Co3O4/g-C3N4異質結(jié)以增強光(guāng)催化產氫性能     

頁碼:  102838   

DOI:   10.1016/j.surfin.2023.102838       

2. 文(wén)章鏈(liàn)接

https://doi.org/10.1016/j.surfin.2023.102838

3. 期刊信息

期刊名:     Surfaces and Interfaces       

ISSN:    2468-0230       

2022年影(yǐng)響因子:     6.14    

分區信息:     JCR分區(Q1),中科院2區         

涉及研究方向:  材料科學  

4. 作者信息:第一作者是  四川輕化工大學,許(xǔ)正東 。通訊(xùn)作者為 四川輕化工大學鍾俊(jun4)波教授和李敏(mǐn)嬌教授。

5.光反應儀型號:CEL-PEAM-D6;氣相色譜型號:GC7920

文(wén)章簡介:

人們普遍認(rèn)為采(cǎi)用(yòng)環境兼容和可再生(shēng)能源轉換的方案(àn)是長期可持續發展的最佳選擇。在緩解能源危機的眾多能源中(zhōng),氫能因其存儲、運輸方便、能量密度(dù)高等諸多優勢而被人們普遍接受。目前,大多數製氫技術仍(réng)依賴於化石能源消耗。因此,如何加速製氫方案轉型的挑戰具有非凡的意義。利用(yòng)太陽能光催(cuī)化裂解水產生氫氣是最理想的方法之(zhī)一,因為太陽能是取(qǔ)之不盡、無汙染的。光催化法製備氫氣的(de)純度高,可直(zhí)接利用。此外,光(guāng)催化技(jì)術也被廣泛應用(yòng)於環境汙染物的清除,如降解微生物難以解(jiě)毒(dú)的有機染料、有機(jī)氟化物和抗生素,以及重金屬的解毒(dú)。然而,光催化技術的核心是光催化(huà)劑,因(yīn)此設計一種高效穩定的光催化劑來減(jiǎn)少生態破壞是必不可少的。

為了實現這一目標,研究人員探索了大量的光催化劑,並對其在實際(jì)應用中的可行(háng)性進(jìn)行了研究和驗證(zhèng)。在(zài)所有的光(guāng)催化劑中,g-C3N4因其獨特的石(shí)墨狀二維層狀結構而引起了(le)研究人員的最大興趣(qù)。根據最近的報道,g-C3N4中的C和N原子是通過共價鍵結(jié)合的,類似於苯環的六邊形蜂窩結構。環與(yǔ)N原子相連,通過氫鍵層層疊(dié)加形成塊狀結構,使g-C3N4具有穩定的物理化學性質。同(tóng)時,g-C3N4成本低(dī)、製備工(gōng)藝簡單(dān)、無毒、帶(dài)隙合適等諸多優(yōu)點,使g-C3N4成為(wéi)太陽能光催化技術發展中很有前途的材料。而(ér)g-C3N4作為單一光催(cuī)化劑,由於比表麵積小,光誘導載體分離轉移(yí)緩慢(màn),光催化活性(xìng)較低。


因此,為了滿足實際應用,探索和嚐試了多種方法來進一步改善g-C3N4的光(guāng)催化性能,其中主要方法包括原子摻雜、貴(guì)金屬沉積(jī)、形態調控和缺陷構造。其中,引(yǐn)入缺陷被證(zhèng)明是提高純g-C3N4活性的一種可靠方法。缺陷g-C3N4的研究是近年來光催化領域的一個熱點。缺陷(xiàn)可以在光(guāng)催化劑本體或表麵引入。其中,表麵空位作為缺(quē)陷之一可以捕(bǔ)獲電子,促進光生電子在界麵上的轉移。


同時(shí),這些表麵原子逸出後的位點也可以作為反應(yīng)位點,大(dà)大增強(qiáng)了對目標物的吸收(shōu),拓寬(kuān)了光響應範圍(wéi)。例如,張(zhāng)教授的研究團隊製備了表麵具(jù)有豐富碳缺陷的超薄氮(dàn)化碳,該材(cái)料可以實現強吸(xī)附和激活二氮分子。碳缺陷加速了(le)體與表麵的光生電荷分離,從(cóng)而在可見光照射下(xià)表現出更高的光催化固氮活性。此(cǐ)外,空位還會影響目標汙染(rǎn)物(wù)的吸附性能,從而影(yǐng)響目標汙染物的配(pèi)位結構和電子態。更(gèng)重要的是(shì),空位的位置、結構和濃度(dù)是影響光催(cuī)化性能(néng)的重(chóng)要因素。


在g-C3N4中引入空位的方法有很多,如在還原氣氛中焙(bèi)燒(shāo)、形態控製和構建(jiàn)異質結。但這些方法都存在經濟成本高、流(liú)程複雜等固有缺點。因此,製定一個簡單的辦法來建造空缺是一項重要的挑戰。

在(zài)本工作中,通過不同濃度的NaBH4溶液對g-C3N4進行表麵處理,引入碳(tàn)空位,提高可見光驅動的光催化還原性能(néng)。采用(yòng)多種表征方法對處(chù)理後的光催(cuī)化劑的晶體性(xìng)質、微觀形貌和(hé)表麵狀態進(jìn)行了研究和分析。通過光譜測量和理論計算,探討(tǎo)了(le)碳空位對g-C3N4光學性質的影響。用可見光驅動誘導水裂解法對樣品的光催化效率進行了評價,並進行了(le)產氫和Cr(VI)還(hái)原實驗。以3NBCN為代(dài)表製備的(de)光催化劑(jì),通過4次光催化產氫循環實驗,探討了NaBH4處理後g-C3N4的穩定性。結果表明(míng),碳空位能顯(xiǎn)著促進光生載流子的分離(lí)和遷移,擴大整體光吸收和利用,從而提高光催化(huà)性能。最後,基於所有測試結果,探討了光催化性(xìng)能增強的機理。這項工作開發了(le)一個(gè)實用的策略,以(yǐ)提高g-C3N4的光催化性能。


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